自蔓延高温合成法固化高放射性核废料

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· 1484 · 第36卷第10期 2008年10月

硅酸盐学报

2008年

Vol. 36，No. 10 October，2008

硅酸盐学报

JOURNAL OF THE CHINESE CERAMIC SOCIETY

自蔓延高温合成法固化高放射性核废料

张瑞珠 (1. 华北水利水电学院，郑州 450011；2. 北京科技大学材料科学与工程学院，北京 100083)

摘要：用新型氧化剂——三氧化铬(CrO3)自蔓延高温合成了含锶核素(Sr2+)的钙钛矿固化体，分析了自蔓延高温反应的理论，并用X射线衍射、扫描电子显微镜和粉末浸出等分析了合成产物的物相组成、微观结构及浸出率。结果表明：用CrO3作氧化剂，可提高反应的绝热燃烧温度，使合成反应完全在液相下完成，有利于生成致密均匀的固化体；固化体浸出率低，皆小于10 mg/(m2?d)，化学稳定性好，能长期稳定地处理高放射废物。

关键词：三氧化铬；自蔓延高温合成；固化；钙钛矿；浸出率

中图分类号：TF124.32 文献标识码：A 文章编号：0454–5648(2008)10–1484–04

SELF-PROPAGATING HIGH-TEMPERATURE SYNTHESIS FOR THE IMMOBILIZATION

OF HIGH-LEVEL RADIOACTIVE WASTE

ZHANG Ruizhu

(North China Institute of Water Conservancy and Hydroelectric Power, Zhengzhou 450011; 2. School of Materials Science and

Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China)

Abstract: Using chromium trioxide(CrO3) as an oxidant, a perovskite structure compound with Sr2+ was synthesized by the self-propagating high-temperature synthesis (SHS) process. The phase, microstructure and leaching rate of the products were investi-gated by using X-ray diffraction, scanning electron microscopy and product consistency test powder immersion analysis. The founda-tion of the SHS theory was discussed. The results show that using CrO3 as oxygen agent can enhance the absolute combustion tem-perature Tad and lead to the reaction occuring in a liquid stage. As a result, the density and uniformity of the product was improved and the leaching rates were less than 10 mg/(m2?d), which indicates that they can hold high level radioactivity wastes in a stable way.

Key words: chromium trioxid; self-propagating high-temperature synthesis; immobilization; perovskite; leaching rate

随着核工业的发展，所产生的放射性废物愈来愈多，尤其是高放射废物(high-level radioactive waste, HLW)，它的放射性高，毒性大，其危害可持续几万年甚至几十万年。[1–3] 如何安全地处理和处置这些HLW，成为目前解决核污染，保护人类的生存环境，进一步开发利用核能以及实现核能可持续发展的关键。

目前固化HLW比较成熟的方法是玻璃固化，但玻璃材料最致命的缺点是热稳定性差，在地下高温高压环境中易受水或水蒸气的影响，产生组织结构的变化，最终导致材料的整体破坏从而失去固化

[4]

效果。1979年澳大利亚的Ringwood[5]发明了用人

收稿日期：2008–01–25。修改稿收到日期：2008–06–01。基金项目：国家自然科学基金(20476008)；河南省高校科技创新人才支

持计划(2008HASTIT015)资助项目。

第一作者：张瑞珠(1963—)，女，博士研究生，高级工程师。

造岩石固化HLW，因其化学稳定性、热稳定性和地

质稳定性优于其它所有废物固化体而备受关注。此外还因其浸出率低，包容比大，抗辐射性良好等优点，成为目前公认最好的固化方法。但是合成岩石的工艺条件苛刻，成本和设备要求较高。因此，迫切需要有效的固体废物管理经验和先进适用的无害化、减量化和资源化处理技术。

自蔓延高温合成(self-propagating high-tempera- ture synthesis，SHS)固化核废料技术是将SHS技术与人造岩石固化技术相结合的新技术。它是利用化学反应放出的热，自加热、自传导而获得近似岩石合成的温度压力条件而固化核废料，因此它具有人

Received date: 2008–01–25. Approved date: 2008–06–01.

First author: ZHANG Ruizhu (1963–), female, postgraduate student for

doctor degree, senior engineer.