哈佛大学锁志刚教授《先进材料》：光剥离粘合
2018-12-18
以下文章来源于材料科学前沿 ，作者农夫
随着基于凝胶的柔性电子学、生物医学器件、伤口敷料、药物输送和水凝胶离子电子学的发展，凝胶和凝胶，凝胶和弹性体、无机物等界面的粘合尤为重要。除此在外，在其他应用场景中，部分凝胶在发挥作用以后需要在不损伤被粘附表面的情况下剥离。如何实现粘合剂的高强粘附与温和剥离这个看似矛盾的问题，一直是研究的热点。
哈佛大学锁志刚教授领导的研究团队采用了一种“拓扑粘合”的技术。选用两片共价聚合物网络凝胶，选取的凝胶和凝胶之间没有强相互作用力，保证凝胶自身的粘附较弱，这里采用的聚丙烯酰胺凝胶（PAAm）。研究人员开发出一种双组分胶水，分别是含有“缝合线”—聚丙烯酸高分子链的水溶液，以及铁离子和柠檬酸溶液。首先在被粘附物表面涂布聚丙烯酸（PAA）水溶液，在一段时间后，PAA扩散到PAAm基体内部形成互穿网络。之后涂布铁离子和柠檬酸溶液并给与一定的压力，使得聚丙烯酸上的羧基和Fe发生配位交联，实现凝胶之间的高强度粘附。
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那么如何实现温和、不损伤被粘附物的剥离呢？其实很简单，将粘合后的两块凝胶暴露在紫外光下，Fe被还原成Fe，使配位作
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用减弱，从而达到轻松剥离的目的，实现光剥离粘合过程。
相关工作以《Photodetachable Adhesion》为题目，发表在
Advanced Materials上。第一作者为Gao Yang。
图文速递
图1.强粘合及光剥离粘合机理。采用两片共价聚合物网络凝胶作为被粘物，聚合物链水溶液作为粘结剂。（a）为了使两片凝胶紧密地粘接，这里的粘结剂--“缝合”聚合物链与界面两侧的链段发生拓扑缠结，在原位形成网络。（b）为了使两片凝胶易于剥离，特定频率范围的光破坏“缝合”聚合物链网络。
图2.两片聚丙烯酰胺（PAAm）的光剥离粘合。（a）将聚丙烯酸（PAA）水溶液涂布在丙烯酰胺凝胶的表面，使得PAA链段能够扩散浸入PAAm凝胶。（b）之后在凝胶表面涂布一定pH的Fe在此凝胶之上，Fe
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和柠檬酸水溶液，并将另一片凝胶压
扩散到凝胶中，将扩散入凝胶中的PAA链段交联，与此同
时和凝胶中的PAAm发生拓扑缠结。（c）在粘结后的凝胶上照射紫外光，将Fe
还原成Fe
，脱去羧基，这样两片PAAm凝胶就很容易的被剥离。（d-f）界面的SEM照片。（g-i）剥离测试的照片。
图3.粘附能与几个变量之间的关系。首先，PAA溶液与PAAm凝胶进行互穿20分钟，之后，加入pH为3的Fe
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和柠檬酸水溶液，将两片凝胶粘合30分
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钟。为了剥离，将粘合后的凝胶在紫外光（365nm，60mW·cm）下照射3分钟。采用控制变量法对各个变量的影响进行测定。（a）Fe
和柠檬酸水溶液的
pH对粘合能的影响。（b）紫外光强增加，粘附能降低。（c）暴露在阳光下，粘附能能够在很长时间内保持稳定。（d）粘附能随着互穿时间的增加而增加。（e）粘附能随着粘结时间的增加而增加。（f）粘附能随着紫外辐射时间的增加而降低。
图4.对于不同“缝合”聚合物和凝胶在紫外辐射之前/之后的粘附能。（a）采用不同的“缝合”聚合物：PAA、海藻酸盐、羧甲基纤维素（CMC）和透明质酸（HA）粘合两片PAAm凝胶。（b）PAA链段用于粘结不同凝胶： PAAm凝胶、海藻酸盐-PAAm凝胶、PDMA凝胶和PVP凝胶。
图5.不同被粘物的光剥离粘合：（a）凝胶-弹性体；（b）凝胶-无机固体；（c）弹性体-弹性体；（d）弹性体-无机固体
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