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第38卷第2期 2010年2月
硅 酸 盐 学 报
2010年
Vol. 38，No. 2 February，2010
硅 酸 盐 学 报
JOURNAL OF THE CHINESE CERAMIC SOCIETY
铝热剂SHS合成模拟核废物固化产物的组成结构分析
毛仙鹤，秦志桂，武 斌 (西北核技术研究所，西安 710024)
摘 要：以Fe2O3为氧化剂，采用铝热剂(Al与Fe2O3的质量比为1:3)自蔓延高温合成(self-propagating high temperature synthesis，SHS)技术制备模拟核废物砂土固化产物，研究了不同模拟示踪核素在固化产物中的存在状态。通过扫描电镜、显气孔率测试、密度分析、X射线衍射分析等分析了固化产物的表面形貌和组成结构。结果表明：采用SHS技术固化砂土，固化产物为无定形玻璃和晶体颗粒构成的混合物，密度为2.60～3.05 g/cm3，其中晶体成分主要是α-Al2O3，约占晶体质量的49.4%～63.6%，其他为示踪核素Ce，Sr，Ba，Er与SiO2结合生成的Ce2SiO5，BaSrSi2O6和Er2SiO5，各约占晶体质量的12.0%～18.7%。
关键词：模拟放射性废物；铝热剂；固化；自蔓延高温合成
中图分类号：TQ174 文献标志码：A 文章编号：0454–5648(2010)02–0310–06
COMPOSITION AND STRUCTURE ANALYSIS OF SIMULATED RADIOACTIVE WASTE FORM IMMOBILIZED WITH THERMIT BY SELF-PROPAGATING HIGH TEMPERATURE SYNTHESIS
MAO Xianhe，QIN Zhigui，WU Bin
(North-West Institute of Nuclear Technology, Xi′an 710024, China)
Abstract: Using iron oxide (Fe2O3) as an oxidant，simulated radioactive sandy soil waste was immobilized by the thermit self-propagating high temperature synthesis (SHS) with a mass ratio of Al to Fe2O3 as 1:3. The states of different tracer elements im-mobilized in the product were studied. The products were characterized by scanning electron microscope，measurement of apparent porosity and density，and X-ray diffraction．The results show that the SHS immobilization typically results in vitreous products containing amorphous phase and crystalline phase particles dispersed in the matrix. The density of samples ranges from 2.60 to 3.05 g/cm3. The main constituent of the crystalline phase is α-Al2O3 with the mass range of 49.4%–63.6%. Other crystalline phase are new structures such as Ce2SiO5, BaSrSi2O6 and Er2SiO5，formed by the reactions between the tracer elements Ce, Sr, Ba, Er and SiO2, each with the mass range of about 12.0%–18.7%.
Key words: simulated radioactive waste; thermit; immobilization; self-propagating high-temperature synthesis
放射性废物也称核废物，是指含有放射性核素或被放射性核素污染，其放射性浓度或放射性比活度超过国家规定限值的废弃物，且不能进一步利用
[1]
的任何物质。 放射性废物必须经过处理才能达到安全储存和处置的标准。目前国际上对放射性废物的处理和处置方法的有效性和安全性的要求越来越高，这极大地刺激了各种废物处理新技术的发展和现有技术的改进。热技术由于减容效果明显以及产物的高稳定性，在废物处理领域获得了强烈的关注并取得了重大进展。热技术的范围比较广，包括：煅烧、高温焚化法、熔盐氧化、热化学处理、合成
收稿日期：2009–06–04。 修改稿收到日期：2009–09–02。 第一作者：毛仙鹤(1978—)，女，博士，高级工程师。
岩石法和玻璃固化法等。在高放废物的热处理技术当中，玻璃固化法的发展最为成熟，已实现工业化，合成岩石法目前处于实验室研究中。[2–13]
玻璃固化法的实现方式有几种，包括玻璃熔炉法、原位玻璃固化法(in situ vitrification，ISV)、自持续玻璃固化法(self sustaining vitrification，SSV)。[4] 玻璃熔炉法最适用于处理液体放射性废物，但其初始投资和运行成本相当高，技术复杂，能量消耗大。ISV技术适用于处理成分多样、体积较大的固体废物，但需要对废物进行预处理，尤其是当废物中存在有机物、易燃物和水分时，其能量消耗也相当大，
Received date: 2009–06–04. Approved date: 2009–09–02. First author: MAO Xianhe (1978–), female, Ph.D., senior engineer. E-mail: maoxianhe@sina.com
铝热剂SHS合成模拟核废物固化产物的组成结构分析
