石墨相氮化碳可见光下活化过一硫酸盐氧化降解光惰性邻
苯二甲酸二甲酯的机理研究
徐立杰; 戚蓝月; 孙阳; 公晗; 陈一良; 裴纯; 甘露
【期刊名称】《《催化学报》》 【年(卷),期】2020(041)002
【摘要】近几年过一硫酸盐(PMS)活化技术备受关注, 其中利用太阳能活化PMS具有可持续和环保的优势, 但PMS本身不吸收可见光. 因此, 本文提出利用具有可见光响应的石墨相氮化碳(g-C3N4)激发产生光电子进而活化PMS. 首先利用三聚氰胺前驱体通过热缩聚法制备g-C3N4, 通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis)、荧光光谱(PL)、透射电镜(TEM)、N2吸附脱附测试(BET)、电化学等一系列方法对g-C3N4进行表征, 研究其表面性质及光学性能. 结果显示, g-C3N4具有典型的片层结构和可见光活性, 禁带宽度为2.7 eV. 本文选取光惰性的内分泌干扰物邻苯二甲酸二甲酯(DMP)为目标污染物, 系统地研究了其降解动力学和降解机理. 研究发现, 在短波紫外光(254和300nm)照射下, 直接光解和?OH参与的反应机理能实现DMP的光降解, 而在可见光照射下g-C3N4介导的光催化过程不能使DMP分解;但当添加PMS时, 体系主导自由基由?O2–转化为SO4?–和?OH, 从而实现DMP的有效降解和矿化. 研究还发现, 高浓度的PMS和高剂量的g-C3N4均可以提高PMS的活化量和相应的DMP降解效率, 但提高催化剂剂量的方式能更充分的利用PMS. 尽管高浓度的DMP阻碍了PMS和光催化剂g-C3N4的有效接触, 但可以提高PMS的利用率. 当pH低于零电荷点(5.4)时, DMP的降解效率较高. 此外, 使用两种淬灭剂(乙醇和叔丁醇)与DMP进行竞争性实验, 结合
石墨相氮化碳可见光下活化过一硫酸盐氧化降解光惰性邻苯二甲酸二
